Simulación multiescala de la conformación y dinámica de moléculas dendríticas en disolución

Zusammenfassung

La Tesis doctoral aborda el estudio de las propiedades de los dendrímeros en disolución. Los dendrímeros son un tipo de macromoléculas altamente ramificadas y regulares que se comenzaron a sintetizar a finales de la década de los 70 y que poseen multitud a aplicaciones (transportadores de férmacos, cajas moleculares, catalizadores...). METODOLOGÍA: Para el estudio de las propiedades en disolución se utilizan dos técnicas simulación computacional, Monte Carlo y dinámica browniana, que se aplica sobre un modelo mecánico simplificado (o de grano grueso) de la macromolécula consistente en bolas unidas mediante muelles. En este trabajo se propone que los muelles conectores posean un potencial híbrido entre un muelle de Fraenkel y uno FENE. La parametrización del modelo se hace a partir de simulaciones atomísticas de la parte de la molécula representada por cada elemento del modelo, por lo que no existen parámetros ajustables con datos experimentales. RESULTADOS: Se han estudiado la distribución de densidad másica en el interior del dendrímero, observándose que la densidad se distribuye principalmente por el interior del dendrímero y no en su superficie. La ley de potencia del radio de giro con el peso molecular reproduce resultados experimentales y confirma la tendendcia a la esfericidad de los dendrímeros al aumentar su tamaño. También se estudió el factor de forma y se comparó con medidas experimentales obtenidas por otros autores mediante la técnica SAXS, encontrándose que las simulaciones reproducen muy bien la variación angular del factor de forma encontrada experimentalmente. Por último también se logran reproducir las propiedades hidrodinámicas (viscosidad intrínseca y coeficiente de difusión) con un error global aceptable, del orden de los propios errores experimentales. CONCLUSIONES: La metodología multiescala utilizada en esta Tesis, es decir, la parametrización de un modelo de grano grueso a partir de simulaciones atomísticas y posterior aplicación de las técnicas de Monte Carlo y dinámica browniana a dicho modelo simplificado, es plenamente adecuada para estimar globalmente el valor de propiedades experimentales con un error muy aceptable, teniendo en cuenta que no se han utilizado datos experimentales para ajustar los parámetros del modelo. Esto permite predecir con un alto margen de fiabilidad el comportamiento de nuevas estructuras dendríticas de las que aún no se dispone de datos experimentales.